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Science:看見單原子催化石墨烯生長

2018-03-23 11:14:04 納米人、材料人  點擊量: 評論 (0)
第一作者:Laerte L Patera通訊作者:Laerte L Patera第一單位:里雅斯特大學(意大利)催化劑結構中維度的降低經常導致化學反應活性

第一作者:Laerte L. Patera

通訊作者:Laerte L. Patera

第一單位:里雅斯特大學(意大利)

催化劑結構中維度的降低經常導致化學反應活性的增加。更具體地說,金屬表面的原子被實驗確定為幾種非均相催化反應的活性位點,并且根據d帶中心的特征升高,這種識別在理論上是合理的。這種不協調的位點對于控制活躍階段的穩定性也起著至關重要的作用。代表最低可能協調性的單個原子與階梯式表面相比可以表現出更高的特異性和效率。例如,錨定在氧化物納米晶上分離的單個金屬原子促進CO氧化和水煤氣變換反應。預計單原子固體可以參與固體表面發生的許多過程,例如金屬上石墨烯的生長。

圖1. 單原子催化CO氧化

B. Qiao, T. Zhang, Single-atom catalysis of CO oxidation using Pt1/FeOx. Nat. Chem.2011, 3, 634–641.

有趣的是,在高溫固體表面往往也存在一種特殊的單原子——移動吸附原子。這種單個的移動吸附原子在固體表面以及固液界面的各種化學過程中起到重要作用。其中,石墨烯經典的CVD生長過程中,就存在這種單原子催化的行為。理解這種單原子催化過程,將為精確控制石墨烯生長帶了許多新的思路。

然而,在原子尺度實時觀察這些超快速反應現象是一個重要挑戰!

北京時間2018年3月16日,Science在線發表了里雅斯特大學Maria Peressi、國家研究委員會(CNR)TASC的Cristina Africh(共同通訊)等人題為“Real-time imaging of adatom-promoted graphene growth on nickel”的文章。該研究從實驗和理論上證明了在鎳(Ni)上石墨烯生長的技術相關過程中單金屬吸附原子所起的催化作用。通過在毫秒時間尺度掃描隧道顯微鏡成像直接捕獲單個Ni原子在生長的石墨烯薄片邊緣處的催化作用,而力場分子動力學和密度泛函理論計算使實驗觀察合理化。石墨烯在金屬表面上的生長可以由流動表面金屬原子催化。高溫導致碳擴散到表面,其中流動的鎳原子催化邊緣上的石墨烯生長。研究結果揭示了控制單原子催化劑活性的機制。

圖2. 石墨烯沿著Z和K邊生長

眾所周知,Ni是CVD生長石墨烯的重要基底,也是重要催化劑。研究人員以Ni(111)作為生長基底,通過高分辨掃描隧道顯微鏡實時原位成像技術,從原子尺度和毫秒時間分辨率上發現,石墨烯邊界kink位點上,單個Ni原子參與到催化生長過程中。

基于DFT計算和反應路徑的分子模擬,研究人員認為,單個的Ni吸附原子有效降低了反應能壘,是石墨烯CVD生長過程中C原子不斷增加的驅動力。

圖3. 石墨烯邊界的Ni吸附原子

圖4. 石墨烯可能生長路徑

總之,這項研究實現了從單原子和毫秒微觀尺度對石墨烯CVD生長機理深入理解,為高品質石墨烯的規模化生長提供了新的理論基礎。

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責任編輯:繼電保護

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