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Science:看見(jiàn)單原子催化石墨烯生長(zhǎng)

2018-03-23 11:14:04 納米人、材料人  點(diǎn)擊量: 評(píng)論 (0)
第一作者:Laerte L Patera通訊作者:Laerte L Patera第一單位:里雅斯特大學(xué)(意大利)催化劑結(jié)構(gòu)中維度的降低經(jīng)常導(dǎo)致化學(xué)反應(yīng)活性

第一作者:Laerte L. Patera

通訊作者:Laerte L. Patera

第一單位:里雅斯特大學(xué)(意大利)

催化劑結(jié)構(gòu)中維度的降低經(jīng)常導(dǎo)致化學(xué)反應(yīng)活性的增加。更具體地說(shuō),金屬表面的原子被實(shí)驗(yàn)確定為幾種非均相催化反應(yīng)的活性位點(diǎn),并且根據(jù)d帶中心的特征升高,這種識(shí)別在理論上是合理的。這種不協(xié)調(diào)的位點(diǎn)對(duì)于控制活躍階段的穩(wěn)定性也起著至關(guān)重要的作用。代表最低可能協(xié)調(diào)性的單個(gè)原子與階梯式表面相比可以表現(xiàn)出更高的特異性和效率。例如,錨定在氧化物納米晶上分離的單個(gè)金屬原子促進(jìn)CO氧化和水煤氣變換反應(yīng)。預(yù)計(jì)單原子固體可以參與固體表面發(fā)生的許多過(guò)程,例如金屬上石墨烯的生長(zhǎng)。

圖1. 單原子催化CO氧化

B. Qiao, T. Zhang, Single-atom catalysis of CO oxidation using Pt1/FeOx. Nat. Chem.2011, 3, 634–641.

有趣的是,在高溫固體表面往往也存在一種特殊的單原子——移動(dòng)吸附原子。這種單個(gè)的移動(dòng)吸附原子在固體表面以及固液界面的各種化學(xué)過(guò)程中起到重要作用。其中,石墨烯經(jīng)典的CVD生長(zhǎng)過(guò)程中,就存在這種單原子催化的行為。理解這種單原子催化過(guò)程,將為精確控制石墨烯生長(zhǎng)帶了許多新的思路。

然而,在原子尺度實(shí)時(shí)觀察這些超快速反應(yīng)現(xiàn)象是一個(gè)重要挑戰(zhàn)!

北京時(shí)間2018年3月16日,Science在線(xiàn)發(fā)表了里雅斯特大學(xué)Maria Peressi、國(guó)家研究委員會(huì)(CNR)TASC的Cristina Africh(共同通訊)等人題為“Real-time imaging of adatom-promoted graphene growth on nickel”的文章。該研究從實(shí)驗(yàn)和理論上證明了在鎳(Ni)上石墨烯生長(zhǎng)的技術(shù)相關(guān)過(guò)程中單金屬吸附原子所起的催化作用。通過(guò)在毫秒時(shí)間尺度掃描隧道顯微鏡成像直接捕獲單個(gè)Ni原子在生長(zhǎng)的石墨烯薄片邊緣處的催化作用,而力場(chǎng)分子動(dòng)力學(xué)和密度泛函理論計(jì)算使實(shí)驗(yàn)觀察合理化。石墨烯在金屬表面上的生長(zhǎng)可以由流動(dòng)表面金屬原子催化。高溫導(dǎo)致碳擴(kuò)散到表面,其中流動(dòng)的鎳原子催化邊緣上的石墨烯生長(zhǎng)。研究結(jié)果揭示了控制單原子催化劑活性的機(jī)制。

圖2. 石墨烯沿著Z和K邊生長(zhǎng)

眾所周知,Ni是CVD生長(zhǎng)石墨烯的重要基底,也是重要催化劑。研究人員以Ni(111)作為生長(zhǎng)基底,通過(guò)高分辨掃描隧道顯微鏡實(shí)時(shí)原位成像技術(shù),從原子尺度和毫秒時(shí)間分辨率上發(fā)現(xiàn),石墨烯邊界kink位點(diǎn)上,單個(gè)Ni原子參與到催化生長(zhǎng)過(guò)程中。

基于DFT計(jì)算和反應(yīng)路徑的分子模擬,研究人員認(rèn)為,單個(gè)的Ni吸附原子有效降低了反應(yīng)能壘,是石墨烯CVD生長(zhǎng)過(guò)程中C原子不斷增加的驅(qū)動(dòng)力。

圖3. 石墨烯邊界的Ni吸附原子

圖4. 石墨烯可能生長(zhǎng)路徑

總之,這項(xiàng)研究實(shí)現(xiàn)了從單原子和毫秒微觀尺度對(duì)石墨烯CVD生長(zhǎng)機(jī)理深入理解,為高品質(zhì)石墨烯的規(guī)模化生長(zhǎng)提供了新的理論基礎(chǔ)。

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